Экранирующий эффект обеспечивает быстрый перенос ионов через нанопористую мембрану для получения высокой энергии.

Природная вода (2023)Цитировать эту статью

46 Альтметрика

Подробности о метриках

Ключом к устойчивому управлению солеными сточными водами, богатыми органическими веществами, является точное фракционирование органических компонентов и неорганических солей (NaCl) как отдельных ресурсов. Обычные процессы нанофильтрации и электродиализа страдают от загрязнения мембран и снижают эффективность фракционирования. Здесь мы разрабатываем тонкопленочную композитную нанопористую мембрану путем совместного осаждения дофамина и полиэтиленимина в качестве мембраны с высокой анионопроводимостью. Экспериментальные результаты и молекулярно-динамическое моделирование показывают, что совместное осаждение дофамина и полиэтиленимина эффективно изменяет свойства поверхности мембраны, усиливая эффект экранирования заряда и обеспечивая быстрый перенос анионов для высокоэффективного электродиализа. Полученная нанопористая мембрана демонстрирует беспрецедентное электродиалитическое фракционирование органических веществ и NaCl с незначительным загрязнением мембраны, значительно превосходя современные анионообменные мембраны. Наше исследование проливает свет на простой дизайн высокоэффективных анионпроводящих мембран и связанных с ними новых механизмов массопереноса при электродиалитическом разделении, открывая путь к устойчивому управлению сложными потоками отходов.

Чтобы добиться нулевых выбросов углерода в условиях экономики замкнутого цикла, текущие процессы очистки сточных вод срочно нуждаются в смене парадигмы от традиционного удаления загрязняющих веществ к восстановлению ресурсов, например, энергии, питательных веществ, биомассы и других побочных продуктов с высокой добавленной стоимостью, которые не связаны с водой. рекультивация обратным осмосом1,2,3,4,5. Одной из важнейших задач очистки сточных вод является управление потоками соленых отходов, богатых органическими веществами, образующимися в широком спектре промышленных секторов, таких как текстильная, кожевенная, пищевая, нефтегазовая промышленность, бумажные фабрики и фармацевтическое производство6,7,8 ,9. Поэтому важно эффективно фракционировать органические и неорганические соли (например, NaCl) с использованием инновационных и передовых технологий разделения для устойчивого извлечения драгоценных ресурсов из этих соленых потоков отходов, богатых органическими веществами10.

Мембранные технологии разделения открывают возможности для эффективного управления потоками соленых отходов, богатых органическими веществами. Например, нанофильтрация является одной из наиболее широко используемых мембранных технологий под давлением для просеивания органических веществ с молекулярной массой (ММ) 200–1000 Да и неорганических солей из соленых потоков отходов, богатых органическими веществами, на основе синергетического эффекта исключения размера и электростатического эффекта. отталкивание с использованием нанопористых тонкопленочных композитных (TFC) мембран, которые удерживают органику, но частично позволяют передавать неорганические соли11,12,13,14,15,16. Однако повышенное осмотическое давление, засорение мембраны и повышенная концентрационная поляризация, наблюдаемая в процессе нанофильтрации под давлением, вызывают пагубное снижение мембранного потока, тем самым сводя к минимуму эффективность разделения органических и неорганических солей17,18,19. Кроме того, процедура нанофильтрации-диафильтрации под давлением должна осуществляться с высоким потреблением чистой воды для достижения фракционирования органических и неорганических солей, что неизбежно приводит к значительным потерям целевых органических веществ и, таким образом, снижает производительность системы10,20.

В качестве альтернативного подхода к нанофильтрации предлагается электродиализ как способ опреснения соленых сточных вод, богатых органическими веществами, который позволяет катионам и анионам переноситься через катионообменные мембраны (КЕМ) и анионообменные мембраны (АЕМ) под действием электрического поля постоянного тока21 ,22,23. Тем не менее, большинство органических соединений с отрицательными зарядами в соленых сточных водах, богатых органическими веществами, мигрируют к AEM за счет электростатического притяжения, что ухудшает засорение мембран во время процесса электродиализа24,25,26, значительно ограничивая эффективность переноса анионов и ставя под угрозу фракционирование органические и неорганические соли.

99.3% for all the antibiotic/NaCl mixed solutions (Fig. 4a–d). More importantly, only a trace amount of organics (<10 ppm) passed into the concentrate side, suggesting sufficient fractionation of all the antibiotics (that is, ceftriaxone sodium, cefotaxime sodium, carbenicillin disodium and ampicillin sodium) and NaCl. Unprecedentedly high recovery efficiencies (>99.1%) of all the antibiotics were obtained from the antibiotic/NaCl mixed solutions (Table 1) during the electro-driven separation. Therefore, the PDA/PEI-coated TFC NPMs with a thin nanoporous layer offer both nano-channels for effective, unperturbed anion transfer, and they substantially retain organics via an enhanced size exclusion effect, achieving an extremely high permselectivity between NaCl and antibiotic (that is, up to 21,407 between NaCl and ceftriaxone sodium) (Supplementary Fig. 16), and thus leading to a one-step fractionation of the organics and NaCl under an electric field. Furthermore, such an electro-driven separation process using the surface-engineered TFC NPMs (that is, NPM-6) as ACMs markedly outperformed the pressure-driven diafiltration process using the NPM-6 membrane as a nanofiltration membrane (Supplementary Table 4) for fractionation of the organics and NaCl in terms of organic recovery and water consumption./p>99.2%) (Fig. 5c,d). Moreover, the negatively charged surface of the NPM-6 membrane aided in electrostatic repulsion of the organics to some extent, lowering the fouling propensity. Expectedly, the NPM-6 membrane also exhibited a remarkable fouling resistance against humic acid even in the humic acid/NaCl mixed solution with an elevated salinity (~50g l−1 NaCl) during a four-cycle electrodialytic separation operation, which can be reflected by the nearly identical decay in conductivity of the humic acid/NaCl mixed solution (Supplementary Fig. 17a) in the diluate for each cycle. Moreover, the NPM-6 membrane yielded an impressive fractionation of humic acid and NaCl in the humic acid/NaCl mixed solution with a desalination efficiency of 99.2% (Supplementary Fig. 17b) and humic acid recovery of 99.6–99.7% (Supplementary Fig. 17c)./p>0.24 g l−1 at the 12-cycle separation operation (Supplementary Fig. 18b). On the other hand, negatively charged ceftriaxone ions inevitably transferred through the AEM-5 membrane to the concentrate side through electrostatic attraction under the electric field, resulting in high content of ceftriaxone sodium (>41 mg l−1) in the concentrate side and low antibiotic recovery (<95.9%) (Supplementary Fig. 18c). Similarly, the AEM-5 membrane also experienced a deteriorating fractionation performance in the humic acid/NaCl mixed solution at an elevated salinity (~50 g l−1 NaCl), due to the fouling caused by humic acid during a four-cycle electrodialytic separation operation (Supplementary Fig. 19a). In particular, the AEM-5 membrane had a decreasing desalination efficiency from 98.9% to 98.6% (Supplementary Fig. 19b). Simultaneously, humic acid with a concentration of over 32 mg l−1 was observed in the concentrate, leading to a humic acid recovery of ca. 96.7% (Supplementary Fig. 19c). Consequently, the electrodialysis equipped with commercial AEMs as ACMs allows for the transfer of organics through the AEMs with a moderate loss of target organics, which is unfavourable for fractionation of organics and NaCl./p>99%) were supplied by Shanghai Aladdin Biochemical Technology. Dopamine hydrochloride (>98%) was supplied from Sigma-Aldrich. These chemicals were used as received for surface coating of the loose NPM. Four antibiotics, that is, ceftriaxone sodium (MW 598.5 Da, >98%), cefotaxime sodium (MW 477.5 Da, 99.5%), carbenicillin disodium (MW 422.4 Da, USP grade) and ampicillin sodium (MW 371.4 Da, USP grade) were purchased from Shanghai Aladdin Biochemical Technology. NaCl (>99.0%) was supplied from Sigma-Aldrich. Chemicals were used as received without any purification./p>